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仪表网 研发快讯】近日，集成电路学院王春栋团队在Advanced Functional Materials 期刊发表题为“Chloride-Tolerant Iridium Single-Atom Modulated Nickel Hydroxide for Industrial-Current-Density Seawater Electrolysis”的研究论文。王春栋教授为通讯作者，伊朗籍博士后SolmazFeizpoor为论文第一作者。
由于海水资源丰富，海水电解被认为是一种很有前景的可持续制氢途径。然而，高浓度的氯离子带来了诸多挑战，包括催化剂腐蚀、竞争性副反应以及选择性降低——尤其是在工业电流密度下。传统策略通常侧重于抑制氯离子的影响，但这些方法往往会降低催化活性，或无法在苛刻的操作条件下维持长期稳定性。此外，氯离子与催化剂表面之间复杂的相互作用会进一步干扰关键反应中间体的吸附和转化，导致反应动力学缓慢和性能下降。因此，开发能够在碱性海水条件下高效运行，同时保持高活性、高选择性和高耐久性的催化剂仍然是一项重要的科学挑战。这项工作代表了单原子电催化和海水电解领域的一项重大进展，为合理设计能够在复杂电解质环境中运行的催化剂提供了新的思路。
本研究开发了一种基于铱单原子修饰的Ni(OH)?的耐氯电催化剂，该催化剂能够在工业电流密度下高效电解海水。其原子模型是通过将孤立的铱原子取代Ni(OH)?晶格而构建的，从而形成均匀分散的单原子活性位点。先进的显微和光谱表征证实了铱物种的成功引入以及明确的局部配位环境的形成。在碱性和海水条件下，该催化剂在析氢反应(HER)和析氧反应(OER)中均表现出优异的性能，在1 A cm?²的工业电流密度下稳定运行超过500小时。这表明该催化剂在含氯环境中具有优异的催化活性和耐久性。性能的提升源于铱单原子和电解液中氯离子的共同作用。原位拉曼光谱表明，Ir的引入促进了催化剂表面的动态活化，从而在析氧反应(OER)条件下生成具有催化活性的NiOOH物种。同时，在碱性海水条件下，Cl?的存在进一步促进了活性物种的生成，并促进了Ni位点的氧化，表明氯离子积极参与界面调控，而非仅仅作为有害物种发挥作用。
密度泛函理论(DFT)计算进一步阐明了氯离子在碱性海水条件下对电子结构和反应能量的调控作用。Cl?的存在增加了费米能级附近的电子态，并调节了Ni和Ir的d带中心，从而优化了电荷分布。计算得到的自由能曲线表明，Cl?促进了关键中间体的吸附和转化，并降低了关键反应步骤的能垒，最终加速了析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的动力学过程。
图为部分实验结果
此项工作是王春栋教授团队在电催化方向的阶段性研究成果。团队长期从事电催化相关探索，近两年来在能源催化材料局域电子调控及反应动力学机制研究方面取得了系统研究成果。
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